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金沙4399js网站-(西安)有限公司李晋平教授团队刘光教授课题组在《Energy & Environmental Science》发表电解水制氢最新研究成果

发布时间:2024-03-04 来源:化学工程与技术学院 作者:文字/刘光 审核/张琤

近日,金沙4399js网站-(西安)有限公司化学工程与技术学院李晋平教授团队刘光教授课题组在电解水制氢领域取得重要研究进展,研究以“Activating lattice oxygen based on energy band engineering in oxides for industrial water/saline oxidation”为题发表在国际顶级学术期刊《Energy & Environmental Science》(影响因子32.5)上。该论文的第一署名单位为金沙4399js网站,第一作者是化学工程与技术学院2022级博士研究生张议洁,通讯作者为金沙4399js网站化学工程与技术学院、怀柔实验室山西研究院李晋平教授,金沙4399js网站化学工程与技术学院刘光教授,天津大学韩晓鹏研究员。

以间歇性可再生电力为动力的电解水/海水是一种很有前途的生产高纯清洁氢能的方法,有助于解决能源危机,实现碳中和。然而,缺乏优秀的OER电催化剂限制了通过碱水/海水电解大规模生产氢气。OER循环通常被认为是由传统的吸附演化机制(AEM)驱动的,理论最小过电位约为370 mV。另外,晶格氧参与的晶格氧氧化机制(LOM)可以帮助克服AEM的固有局限性,从而降低极限能垒。然而如何有效激活晶格氧并触发LOM机制仍是一个挑战。

针对这一问题,该团队提出了通过Fe3+和F稳定的氧空位优化NiOOH能带结构的新方法。进一步的理论计算表明,该策略可以诱导Ni 3d能带的下降和O 2p能级的上升,促进分子内电子转移,减弱Ni-O键强度。基于理论计算结果,采用牺牲模板法构建了具有纳米片/棒结构的F-NiFeO。采用熔盐法和浸渍法将F和Fe引入前驱体。在随后的电化学活化过程中,Ni-O-Fe键和Ovac的形成导致Ni和O金属周围的电子重排。

随后,通过Raman, XPS, sXAS和XANES表征表明,Fe掺杂剂可以诱导高价Ni和压缩晶格应变的形成,而F稳定的Ovac进一步诱导了电子的再分布。

得到的F-NiFeO具有显著的OER活性和耐久性:在电流密度为1 A cm?2下能保持OER超过100 h,在碱性水中过电位为290 mV,在模拟海水中过电位为295 mV。此外,F-NiFeO ||Pt/C对在1.71 V下可以达到1 A cm-2,并在阴离子交换膜电解槽中稳定运行140 h以上。最后,通过18O同位素标记结合原位拉曼光谱和差分电化学质谱(DEMS)证实了LOM的发生,且反应能垒随着F-NiFeO中速率决定步骤的切换而降低。

该工作引入了能带工程的思想,为金属氧化物电催化剂的晶格氧活化提供了指导,从而为廉价、规模化阴离子膜电解水催化剂的研发提供了技术思路。

该工作得到了国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点项目(U22A20418)、面上项目(22075196、21878204)以及山西省回国留学人员科研资助项目(2022-050)的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1039/D4EE00214H

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